Browsing by Author "吳俊甫"

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    利用密度泛函理論計算二氧化碳還原反應在銅與銅合金上的反應機構
    (2018) 吳俊甫; Wu, Chun-Fu
    在本研究中，我們應用密度泛函理論計算研究了二氧化碳還原反應的機理，在具有前景的銅基材料催化劑中，該反應最常見的產物生成了甲醇。系統性的檢查發現，生成甲酸根 (HCOO) 和羧基(COOH) 是關鍵的兩個反應步驟。為了顯示結構效應，我們首先檢查Cu(100) 和Cu(111) 表面上的還原反應以揭示結構效應；此外，為了研究電子效應，我們還研究了在純銅、銅銀和銅金合金表面上的反應，其中銅表面25％的原子被其他元素原子替代。結構效應研究發現Cu(100) 表面上的中間體有比Cu(111) 表面更強的吸附能，誘發更多的放熱反應能量和更低的活化屏障，表示在鬆弛的Cu(100) 表面上具有更好的活性。電子效應結果表明，用銀和金取代表面銅可進一步降低能量，提高還原反應活性，而銀的取代稍好於金。在所有研究的表面上，甲酸根和羧基途徑中的速率決定步驟分別是HOCOH→COH + OH。最後，分析這些表面的狀態密度(DOS) 和相關的吸附情況，以揭示能量預測背後的化學反應。