Browsing by Author "楊凱智"

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    共催化劑修飾於矽微米柱以提升光催化產氫之效率
    (2016) 楊凱智; Yang, Kai-Chih
    石化燃料快速之消耗，使可再生之替代能源更加被重視。近期以半導體材料進行光催化水分解之研究蓬勃發展，乃因光陰極產生之氫氣已被視為具發展性之替代能源。本實驗藉微影與乾蝕刻技術將矽基板蝕刻成矽微米柱結構(Si MWs)，以提升光陰極之吸光率與反應面積。然而其光生載子動能偏低與表面易生成氧化物之問題，使矽無法有效進行光催化水分解反應。 故第一部分實驗以簡易化學合成法，將共催化劑鈷二硫屬化物(CoX2)修飾於矽微米柱上於廣範pH值溶液進行光催化產氫反應，CoX2降低因矽照光所產生之電子電洞對之再結合，進而提升光催化水分解之效率，並因其核-殼狀結構隔絕矽表面與氧氣之接觸，抑制矽表面生成氧化層，進而提高光陰極材料之穩定性。實驗中修飾二硫化鈷之光陰極(Si@CoS2)於酸性溶液下表現優於修飾二硒化鈷之光陰極(Si@CoSe2)，乃因Si@CoS2具較大活性面積與較高之吸光率。然而，於中性與鹼性溶液之瞬態電流量測中，Si@CoS2具不穩定與過衝電流之現象產生。反觀地，Si@CoSe2穩定於廣範pH值溶液進行300分鐘反應，於鹼性溶液之計時伏安量測後，其光電流密度提升至-5.0 mA cm-2，乃因CoSe2轉為非晶相結構，使其裸露更多活性端與氫離子進行反應。 然而，因CoX2與p型矽之界面產生不適合之能帶彎曲，降低電子之傳輸效率，故於第二部分實驗選用能與p型矽產生p-n接面之共催化劑二硫化鉬(MoS2)，並對MoS2摻雜過渡金屬(MMoSx；M = Fe, Co, Ni)，使MoS2裸露出更多活性端。於X光繞射與拉曼圖譜發現，異金屬原子之摻雜破壞MoS2之晶格結構，呈現非晶相之結構。於酸性溶液下，修飾MoS2之光陰極(Si@MoS2)於外加偏壓為零伏下之光電流密度達到-8.41 mA cm-2，其中以摻雜鈷金屬原子之光陰極表現最佳，其光電流密度於外加偏壓為下達到-17.2 mA cm-2。藉X光吸收能譜發現，MMoSx中僅鈷與鎳金屬原子為以取代鉬原子之方式摻雜入MoS2內，其中以摻雜鈷原子之MoS2裸露出最多之活性端，於計時伏安量測亦可發現，Si@MoS2摻雜鈷原子後其法拉第常數由原本63%提升至81%。