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    多型態銠金屬奈米晶體之合成與其在二氧化碳氫化上之應用
    (2016) 陳韋潔; Chen, Wei-Jie
    銠金屬奈米晶體因其良好的活性使其在催化反應的研究上備受矚目。在本論文中，我們描述如何利用一步一鍋化的水相合成法，藉由調控反應劑的使用量，成功合成了具有不同表面晶面的銠金屬奈米晶體，並將其應用至二氧化碳氫化反應上，探討生成甲烷的選擇性與晶體結構之關係。我們探討的銠金屬奈米結構包含凹面、鑿面與雙晶相奈米晶體，其中凹面晶體為具有高均一性的四面體結構。此三種形態可藉由在反應條件中，調整界面活性劑—溴化十六烷基三甲铵的濃度高低而互相轉變。以凹面四面體的條件為核心，溴化十六烷基三甲铵濃度較低時可形成鑿面奈米晶體，然而較高時可得到具雙晶相的奈米晶體。此三種結構經由電子顯微鏡、X光電子能譜儀等分析可被證實為面心立方的純銠金屬，但在表面有因暴露空氣下而產生的氧化銠層。在二氧化碳氫化的催化反應中，此三種結構皆被分散在氧化鋯上製備成非勻相觸媒。在條件測試中，三者皆在溫度高於攝氏400度才有明顯二氧化碳轉化率，且轉化率隨溫度上升。然而，甲烷的生成只有在凹面四面體的結構上甚為明顯，其餘皆產生高比率的一氧化碳。經參考文獻結果與推測探討，此凹面四面體銠奈米觸媒因具有110的晶面存在於凹面中，而改變了催化反應的途徑，提高了甲烷生成的選擇性，而存在於表面的111與100晶面則趨向於一氧化碳反應途徑的生成。此項發現不僅證實了觸媒表面結構與產物選擇性的關係，更提供一個極重要的方法，將二氧化碳高選擇地轉化成高經濟價值的甲烷。