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    以理論計算方式研究以下反應機構： I.水煤氣轉換反應在M/TiO2(110) (M=Pt, Au, Cu)表面之反應路徑探討 II.硫化氫在金屬表面W(111)的分解與氧化
    (2011) 彭士峰; Shih-Feng Peng
    我們使用週期性密度泛函理論來研究燃料電池系統中可能的催化反應，包括水煤氣轉換反應和硫化氫的分解與硫原子的氧化反應。在水煤氣轉換反應中，我們研究了在pure-TiO2(110)和M/TiO2(110)(M = Pt, Au, Cu8)表面上可能的反應途徑，其中以Cu8/TiO2(110)表面的反應活性最好，我們另外也計算了在Pt/TiO2(110)表面上的分子動態模擬反應。在Cu8/TiO2(110)表面上，我們計算了carboxyl和redox兩種反應機制的反應位能曲面，結果顯示在Cu8/TiO2(110)表面較容易進行redox反應路徑。而CO氧化反應的能障，從26 kcal/mol (pure-TiO2(110)) 降低到5.38 kcal/mol (經Cu cluster協助)；另外，H2O的分解反應也從12.08 kcal/mol (pure TiO2(110)) 降低到 8.35 kcal/mol (經O-vacancy協助)。然而在Pt/TiO2(110)的表面上，因Pt和CO分子的吸附能太大(約44 kcal/mol)，導致過度穩定中間態存在，發生毒化現象，不利於水煤氣轉換反應的進行。我們也計算了H2S在W(111)表面的分解反應，斷去其中兩個H-S鍵各需要跨越能障5.06 kcal/mol和15.68 kcal/mol，最終形成表面S原子和氣態H2分子，整個反應放熱51.80 kcal/mol。該S原子可繼續通入氧氣去除，形成SO和SO2的反應能障分別為14.44 kcal/mol和34.46 kcal/mol，最終形成氣態SO2分子放熱12.52 kcal/mol。