學位論文

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20101

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Author: search.filters.author.Jung-I ChiuSubject: search.filters.subject.electrochemistry

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    含主族元素 (Se、Bi) 與過渡金屬 (Mn、Ru、Mo) 團簇化合物的合成與其反應探討及化性與物性研究
    (2010) 邱蓉怡; Jung-I Chiu
    1.Se─Ru─CuBr系統 [SeRu5(CO)14]2─ 可經由改變不同當量CuBr及不同條件下，可得一系列Se─Ru─Cu新穎化合物，單銅 [SeRu5(CO)14CuBr]2─、鄰邊雙銅 [SeRu5(CO)14(CuBr)2]2─、四銅 [Se2Ru10(CO)28Cu4Br2]2─ 和雙銅 [Se2Ru4(CO)10Cu2Br2]2─，這一系列化合物間存在有趣的轉換關係；進一步研究及其電化學和紫外/可見光光譜，利用理論計算來佐證實驗中所得到的結果，並探討CuBr對金屬核SeRu5 vs. Se2Ru4的影響，此外與以往Te─Ru─Cu化合物比較探討主族關係的影響。 2.Bi─Mo系統 利用 [Bu4N][BiMo3(CO)9(-OC2H4OMe)3Na] 與一系列金屬鹽類反應，生成 [Bu4N][BiMo3(CO)9(-OC2H4OMe)3ML] (ML = Li, Pb(NO3), Cd(OAc), Ca(OAc), HgCl2, ZnCl)，而與Pb(OAc)2和Ca(MeCN)2試劑在MeOH溶劑下反應則分別得 {[[Bu4N][BiMo3(CO)9(-OMe)3Pb(OAc)]}2與[BiMo3(CO)9(-OC2H4OMe)3Ca(CH3CN)2]。進一步改以滴加不等當量的離子搭配紫外/可見光光譜，觀察陽離子捕捉和交換情形，此外對照原合成的實驗結果，討論離子進入對整個化合物的穩定性，再藉由TDDFT的理論計算探討其電子吸收能量躍遷形式。 3.Se─Mn系統 將化合物 [Se10Mn6(CO)18]4─ 與一系列含鹵素氧化性試劑反應。[Se10Mn6(CO)18]4─ 於CH2Cl2溶液下反應可得 [Se8Mn4(CO)12(CH)2]2─，若以MeCN為溶液與BrCH2CH2Br或碘進行反應，則生成化合物 [Se8Mn4(CO)12(Se)2]2─，而與CuCl反應，則得到未知之化合物及氧化性產物 [Se5Mn4(CO)12]2─，進一步探討化合物 [Se8Mn4(CO)12(CH)2]2─ 和[Se8Mn4(CO)12(Se)2]2─ 之間的結構轉換關係，並討論其電化學、光物理性質進行研究。