學位論文
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Item 調節氮化硼材料活性以增強尿素氧化反應的選擇性和反應性—DFT 研究(2025) 郭芸安; Kuo, Yun-An本研究執行於微觀層次上分析氮化硼 (BN) 材料在尿素氧化反應中的吸附行為，並以富含缺陷與金屬摻雜的組織性 BN 線型與粒子型材料為研究對象。我們選用具備較高工程適用性的密度泛函理論 (DFT) 進行系統性先驗分析，並分別估算B12N12、B24N24、平面 h-BN、N 缺陷 h-BN 及鎳摻雜系統的結構穩定性、電子結構、吸附能與反應自由能變化。研究結果顯示，相較於 B12N12 與 B24N24 平面型的h-BN基材經N缺陷修飾後能顯著降低反應步驟的自由能變化，並提升電子傳輸能力與中間體的穩定吸附能力，是提升UOR能效的關鍵修飾策略。尿素分子在此系統中作為反應前驅步驟的關鍵吸附物，其吸附構型與結構合理性對後續反應的自由能具顯著影響。此外，我們亦考察金屬Ni在N缺陷中摻雜的可能性，並分析其對吸附能與UOR反應的正負面影響。儘管Ni可提供穩定且對稱的吸附配位結構，然而其強鍵結特性可能限制中間體的結構重組與質子轉移，使反應電位決定步驟之能障上升，降低整體反應效能。與先前文獻所述Ni-O-Ni結構的選擇性缺陷相符，說明金屬摻雜未必一定能促進催化反應。透過N缺陷工程修飾之平面h-BN在結構可調性、電子活化與反應動力學上皆展現卓越潛力。其具備原料豐富、製程簡易與環保應用潛力，有望應用於未來綠色能源轉換與尿素污染治理，提供新穎且可行之材料設計路徑。