學位論文
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Item 金屬(Rh, Ni)附載於不同載體(CeO2, BZDy)對乙醇氧化蒸氣重組反應影響(2016) 林新茹; Lin, Shin-Ru本篇論文利用銠(10 wt% Rh)及鎳(30 wt% Ni)金屬分別附載於具有氧空缺之氧化鈰(CeO2)及具有親水性之鋯酸鋇摻雜鏑(Dy-doped BaZrO3, BZDy)，於300℃環境下進行乙醇氧化蒸氣重組反應，探討氧氣量多寡以及乙醇及水比例不同對催化劑之影響。實驗以PVP法及含浸法合成顆粒狀及粉末狀催化劑，進行物化性質鑑定以及催化反應活性。催化劑之晶相以及確認金屬存在、含量鑑定、還原性質、表面物種組成分別利用X光粉末繞射儀(XRD)、能量散射光譜(EDX)、程序升溫還原反應(TPR)、X光光電子能譜儀(XPS)鑑定以及利用原位漫反射紅外線傅立葉轉換光譜(in situ DRIFTS)推測反應路徑及中間產物。在實驗結果中，隨著氧氣量以及乙醇及水比例增加，提升乙醇轉換效率，乙醛選擇率下降並有助於氫氣生成，在過高氧氣條件下促進二氧化碳生成以及氫氣減少形成水。從四個催化劑(Rh,Ni)/(CeO2,BZDy)可以發現，銠及鎳金屬皆具有斷乙醇C-C鍵之特性並生成氫氣、甲烷、一氧化碳、二氧化碳。除此之外，鎳金屬可以斷來自水的OH鍵促使氫氣產率提升，並具有含碳溶解性，因此生成之碳氫產物與氫氣反應生成甲烷，具有較高之甲烷選擇率。以具有親氧性之氧化鈰以及親水性之鋯酸鋇摻雜鏑為載體之催化劑在高氧化境下皆具有高氫氣產率。最後，鎳金屬催化劑在乙醇比水1:7時，C/O ratio為0.8之條件下，有最好的氫氣產率140%。