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Has files: NoSubject: search.filters.subject.固態氧化物燃料電池

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    水煤氣與固態氧化物燃料電池的陽極在過渡金屬上的催化反應
    (2011) 林家豪; Lin chia-hau
    本篇論文主要針對過渡金屬進行兩部分的催化反應研究，在第一部分中密度 泛函理論(DFT)計算被用來探討最密堆積的過渡金屬Co、Ni、Cu (第三週期) Rh、Pd、Ag (第四週期) 和 Ir、Pt、Au (第五週期)上水煤氣轉移反應(water gas shift，簡稱WGS)機構，在計算後結果中顯示，WGS 反應機構包括氧化還原(redox)、羧基化(carboxyl)、以及甲酸化(formate)的反應途徑。比較三個反應途徑能障大小的趨勢，可以發現與週期表上第9 族< 10 族 < 11 族 ； 第3 週期 < 第4 週期 <第5 週期相類似，因此顯示，越往右下的d-軌域金屬(Cu, Ag, Pt, and Au)對於WGS反應具有較佳的活性。在實驗上因為甲酸 (formate)具有較低的生成能量，以及較高的分解能量，因此最容易被觀測到，此外，我們也對這些具有活性的金屬表面進行催化表現的檢視，結果顯示，WGS 反應主要的反應途徑在Ag(111)，以及Au(111)的表面是進行氧化還原(redox)；然而，在Cu(111)以及Pt(111)的金屬表面，這三個反應途徑對WGS 反應的貢獻是相類似的。最後，在這裡我們也檢視了費希爾—特普希反應(Fischer-Tropsch synthesis)中的甲酰化反應(formyl)，和燃燒反應(combustion reaction)，以及甲酸化反應(formate pathway)，而結果中顯示，在 金屬表面上，FTS 反應與WGS 反應活性大小具有相反的趨勢，而在Cu、Ag、 Pt、與Au 的金屬催化表面，甲酰化反應(formyl)則會繼續進行甲酸化的反應途徑 (formate pathway)。 在第二部分中，是使用實驗的方法，來探討固態氧化物燃料電池(SOFC)陽極的催化反應，其陽極使用具有高活性的陶瓷材料包括Co/YSZ、Ni/YSZ、Cu/YSZ、Pd/YSZ、Ag/YSZ、Pt/YSZ、Au/YSZ，而在一開始SOFC 的製成方面，使用共壓 法、沉浸法、以及旋轉塗佈法來製備陽極支撐型以及電解質支撐型的 SOFC，此 外，電池也使用XRD、SEM、EDS 來對陽極分別進行化合物組成、表面微結構、 確認元素組成的特性分析，我們也對電池以氫氣為燃料測試在600-850 oC 的效能，在測試結果中顯示，以陽極支撐型中利用旋轉塗佈法製成的電池效能最高，而利 用電解質支撐法製備的電池中，氫氣氧化反應在不同陽極的效能會有以下趨勢， Au-YSZ > Ag-YSZ > Pt-YSZ > Ni-YSZ > Co-YSZ > Cu-YSZ > Pd-YSZ，不同陽極材料的催化性也將進行初步探討。
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    三價離子摻雜於電解質BaZrO3的導電趨勢
    (2010) 張軒誌; hsuan chih Chang
    　　本實驗為探討BaZr1-xMxO3， (M = In3+、Y3+、 Yb3+、 Dy3+、 Gd3+、 Sm3+、 Nd3+、 La3+)不同摻雜金屬的導電趨勢，並利用計算的結果去解釋。實驗部分為使用燃燒法合成不同濃度的摻雜金屬，並使用XRD、SEM、EDX、ICP-MS來確認物理及化學性質。再把粉末壓錠，並燒結於1250、1450、1600 ℃，持溫5、10、40小時，形成BaZr1-xMxO3 試片，進行導電度測試，通入氣氛為濕-空氣、濕-氫氣、乾-氮氣、乾-氫氣。 　　計算部分為使用密度泛涵理論(DFT)計算摻雜於BaZrO3的氧空缺(V_o^(..))及氫缺陷的形成能以及氧空缺、氫缺陷、氫氧空缺移動的反應熱。 　　由實驗及計算的結果顯示，導電率會隨著摻雜的濃度增加或持溫時間降低而上升，燒結溫度對導電率的影響則不大。從化學的觀點來看，導電率會受到摻雜金屬的離子半徑所影響，較小的離子半徑，導電率佳，且計算出來的反應熱低。
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    研究影響NiO-YSZ陽極性能在固態氧化物燃料電池的應用
    (2010) 詹少華; CHAN SHAO HUA
    本篇論文研究的目標為決定最好的製程條件以Ni-YSZ為基底的陽極材料應用在固態氧化物燃料電池(SOFC)，研究內容包括粉體合成、電池組裝己及性能測試。首先，使用四種不同的化學方法來合成Ni-YSZ粉體，分別為GNP燃燒法、共沉澱法、凝膠-溶膠法和水熱法，之後再用XRD分析相的結構和組成，SEM分析微結構。用GNP法合成得到的粉體效果最好，具有蓬鬆的海綿狀結構，粉末顆粒大小分佈均勻，而且在用共壓法組裝電池時有很好的效果。然後再從改變NiO/YSZ的比例、陽極孔隙率、陽極厚度、電解質厚度、共壓時的壓力和陰極這些條件來製備出最佳化電池，並拿去做電化學測試測性能。最佳的電池為NiO/YSZ比例為60、陽極孔隙率10%、陽極厚度為900 μm、YSZ電解質厚度為20 μm、共壓壓力為10 MPa，在800 ℃通入氫氣的條件下。較高的NiO/YSZ比例會造成三相界面(TPB)降低，使電池性能下降。孔隙率太低也會使TPB降低，太高無法支撐陽極容易使電池結構損壞。陽極厚度太薄無法支撐電池在高溫下容易損壞，太厚則減少氣體傳送速率。電解質則越薄越好可以降低歐姆電阻。壓力則要適中，太低結構還未成型，太高會損壞電池結構。 更進一步在最佳電池塗上LSM陰極，目前功率密度最多為0.62 W/cm2測量溫度為800℃。