學位論文

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    鉑錫合金奈米棒觸媒之氧化程度對直接甲醇燃料電池的電化學催化效果研究
    (2022) 李鑑鈞; Li, Chien-Chun
    直接甲醇燃料電池(DMFCs)是透過將甲醇燃料以化學能形式直接轉換成電能的一種電池，其可攜帶性使之成為極具發展潛力的供電裝置。在此研究中分別藉由實驗與理論計算兩個面向來檢定DMFCs中的甲醇氧化反應(MOR)，並通過此研究揭示將Pt與具高度親氧性Sn進行氧化後，其對陽極觸媒PtSn所造成的重要影響。關於實驗部分，原先的Pt3Sn nanorods(NRs)是透過甲酸還原法所合成，隨後透過改變不同溫度(150, 200, 250與300oC)與加溫時間(1, 1.5, 3與5 hr)的氧化後處理過程進行各式樣品的製備。其中經由不同的氧化條件所得到的PtSn NRs氧化程度皆不盡相同，所以藉HRTEM, XRD, EDX, XPS對觸媒的表徵進行鑑定，並由電化學測試瞭解其MOR的催化能力。透過實驗的結果可以發現，當Pt3Sn NRs在經過200oC加熱氧化三小時的條件下擁有約54 %的表面氧化度，也具備最為優異的MOR活性與觸媒穩定性。計算的部分則分別探討甲醇在乾淨與經過氧化(表面具有氧原子吸附)的Pt表面、NR模型的脫氫反應及氧化反應。由結果顯示出，無論是乾淨的Pt表面亦或是NR，(100)面皆擁有較低的脫氫反應能與反應能障。之於經過氧化的表面，(100)面的氧化反應可以得到更進一步的提升。NR則因為同時具備(100)與(111)表面，且在side位點擁有最穩定的氧吸附。因此亦如實驗的結果，其將展現最優異的MOR催化活性與觸媒穩定性。
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    金屬奈米粒子之尺寸和形狀控制及其對乙醇氧化反應的影響
    (2014) 楊皓雯
    本篇論文使用化學還原法合成了Pd、Pt、Ag、Au四種金屬的不同形狀、尺寸奈米粒子，並測試其對乙醇氧化的催化反應。藉由調整界面活性劑、還原劑及其他反應條件，來控制奈米粒子的尺寸和形狀。使用了穿燧式電子顯微鏡、X光繞射分析儀、和紫外-可見光光譜儀作特性鑑定，並沈積到支撐物氧化鋁上，作乙醇氧化的催化活性測試。 實驗結果發現，尺寸較小的Ag、Pd和方形Pd奈米粒子有較強的斷碳－碳鍵能力，能有效地使乙醇氧化成乙醛和二氧化碳；而Pt奈米粒子僅在斷碳－碳鍵的能力上有所提昇，生成較多的一氧化碳。另一方面，縮小Au奈米粒子的尺寸不僅能夠有效地提昇氧化能力，增加對乙醛的選擇率，同時也能夠減少乙烯的產生，避免形成碳沉積。