學位論文

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    甲醇氧化反應在鉑釕雙金屬奈米粒子的催化活性探討
    (2023) 梁文翰; Liang, Wen-Han
    直接甲醇燃料電池(DMFCs)因高能量密度、環境污染低以及攜帶方便等優點，成為替代化石燃料的綠色能源之一。改善其陽極上的甲醇氧化反應(MOR)之緩慢動力學，可以進一步加速直接甲醇燃料電池的發展。本文研究直接甲醇燃料電池陽極觸媒中具有前途的雙金屬Pt-Ru 奈米粒子，其結構與電子效應對甲醇氧化反應之影響。本實驗使用多元醇合成法來製備陽極觸媒，其中乙二醇作為還原劑以及溶劑，藉由調控pH值形成不同晶粒尺寸。鑑定觸媒的結構與組成是藉由高解析穿透式電子顯微鏡(HRTEM)、能量色散X射線譜(EDX)、紫外/可見光光譜儀(UV-Vis)、粉末式X光繞射儀(PXRD)、X射線光電子能譜(XPS)，測試觸媒的甲醇氧化之活性是使用循環伏安法(CV)與計時安培法(CA)。從實驗結果觀察到用多元醇合成的觸媒Pt3Ru-10(241.9 mA/mgpt)其質量活性(MA)與市售Pt/C(134.2 mA/mgpt)相比，有將近兩倍的增長其因是Ru的協同效應作用，並且也觀察到在最鹼的環境下合成之觸媒因結構效應的作用，有最好的質量活性。
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    鉑錫合金奈米棒觸媒之氧化程度對直接甲醇燃料電池的電化學催化效果研究
    (2022) 李鑑鈞; Li, Chien-Chun
    直接甲醇燃料電池(DMFCs)是透過將甲醇燃料以化學能形式直接轉換成電能的一種電池，其可攜帶性使之成為極具發展潛力的供電裝置。在此研究中分別藉由實驗與理論計算兩個面向來檢定DMFCs中的甲醇氧化反應(MOR)，並通過此研究揭示將Pt與具高度親氧性Sn進行氧化後，其對陽極觸媒PtSn所造成的重要影響。關於實驗部分，原先的Pt3Sn nanorods(NRs)是透過甲酸還原法所合成，隨後透過改變不同溫度(150, 200, 250與300oC)與加溫時間(1, 1.5, 3與5 hr)的氧化後處理過程進行各式樣品的製備。其中經由不同的氧化條件所得到的PtSn NRs氧化程度皆不盡相同，所以藉HRTEM, XRD, EDX, XPS對觸媒的表徵進行鑑定，並由電化學測試瞭解其MOR的催化能力。透過實驗的結果可以發現，當Pt3Sn NRs在經過200oC加熱氧化三小時的條件下擁有約54 %的表面氧化度，也具備最為優異的MOR活性與觸媒穩定性。計算的部分則分別探討甲醇在乾淨與經過氧化(表面具有氧原子吸附)的Pt表面、NR模型的脫氫反應及氧化反應。由結果顯示出，無論是乾淨的Pt表面亦或是NR，(100)面皆擁有較低的脫氫反應能與反應能障。之於經過氧化的表面，(100)面的氧化反應可以得到更進一步的提升。NR則因為同時具備(100)與(111)表面，且在side位點擁有最穩定的氧吸附。因此亦如實驗的結果，其將展現最優異的MOR催化活性與觸媒穩定性。
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    可控型態的鉑錫合金奈米線作為有效的甲醇及乙醇氧化反應之電催化劑
    (2021) 周柏宇; Zhou, Bo-Yu
    直接酒精燃料電池（DAFC）是一種對環境友善且高效的能量轉換裝置。本論文主要講述陽極材料Pt3Sn奈米線通過雙功能效應及結構效應來優化，並應用在直接酒精燃料電池上。Pt3Sn奈米線是通過甲酸還原法製備的，並透過場發射式掃描電子顯微鏡 ( FESEM )、穿透式電子顯微鏡 ( TEM ) 、粉末式X光繞射儀 ( XRD )、能量散射光譜儀 ( EDS ) 、X光光電子光譜儀 ( XPS ) 進行物理及化學性質鑑定。活性及穩定性則是使用甲醇氧化反應（MOR）和乙醇氧化反應（EOR）來測試。電化學的結果顯示出雙金屬Pt3Sn觸媒具有比純Pt更好的性能，是因為雙功能機制。奈米線的結構效應顯示出更進一步的增強，藉由通過改變製造過程中的反應物濃度以及反應時間進行優化。以較低濃度製備的樣品(LC-Pt3Sn-144H)需要更長的反應時間才能獲得最長的奈米線，並顯示出最佳的甲/乙醇氧化反應活性和穩定性。高濃度樣品（HC-Pt3Sn-48H）可以顯著的減少製造時間以達到相似的催化劑結構和電化學性能。本論文所設計的觸媒以雙功能機制和結構效應應證，並展示出有效的方法優化製成。
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    鈀鉑與鈀鉑合金觸媒對於甲乙醇氧化反應表現與機構之探討
    (2017) 蔡博凱; Tsai, Po-Kai
    本研究主要探討在碳黑(XC-72)上Pt、Pd、PtPd不同比例分別為3:1, 1:1, 1:3(以下寫作Pt3Pd1,Pt1Pd1,Pt3Pd1)觸媒對於直接甲醇(乙醇)燃料電池中的甲醇(乙醇)氧化反應中的陽極反應，在實驗中所用到的合金觸媒皆為含浸法合成，並且使用XRD、SEM、EDS去鑑定物理性質，接著將觸媒放在1M KOH中曝氮氣再使用電化學CV測量ECSA，再分別利用CV及CA測量1M甲醇和乙醇的電催化活性和穩定度。結果顯示合金的活性和穩定度都優於純Pt與Pd其中Pt3Pd1有著最高的MA(1279 mA/ugPt)及SA65(mA/cm2)而Pt1Pd1有著最好的穩定性(經過90分鐘CA測試後仍有原本51%的電流)。進一步利用ex-FTIR來偵測溶液中的2,4,6電子產物(HCHO, HCOOH, CO32-)隨著CV圈數的變化來推測觸媒在MOR的機制，圖譜顯示所有的合金都有些微的差異，其差異趨勢與CA的結果相同。