學位論文
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Item 可控型態的鉑錫合金奈米線作為有效的甲醇及乙醇氧化反應之電催化劑(2021) 周柏宇; Zhou, Bo-Yu直接酒精燃料電池（DAFC）是一種對環境友善且高效的能量轉換裝置。本論文主要講述陽極材料Pt3Sn奈米線通過雙功能效應及結構效應來優化，並應用在直接酒精燃料電池上。Pt3Sn奈米線是通過甲酸還原法製備的，並透過場發射式掃描電子顯微鏡 ( FESEM )、穿透式電子顯微鏡 ( TEM ) 、粉末式X光繞射儀 ( XRD )、能量散射光譜儀 ( EDS ) 、X光光電子光譜儀 ( XPS ) 進行物理及化學性質鑑定。活性及穩定性則是使用甲醇氧化反應（MOR）和乙醇氧化反應（EOR）來測試。電化學的結果顯示出雙金屬Pt3Sn觸媒具有比純Pt更好的性能，是因為雙功能機制。奈米線的結構效應顯示出更進一步的增強，藉由通過改變製造過程中的反應物濃度以及反應時間進行優化。以較低濃度製備的樣品(LC-Pt3Sn-144H)需要更長的反應時間才能獲得最長的奈米線，並顯示出最佳的甲/乙醇氧化反應活性和穩定性。高濃度樣品（HC-Pt3Sn-48H）可以顯著的減少製造時間以達到相似的催化劑結構和電化學性能。本論文所設計的觸媒以雙功能機制和結構效應應證，並展示出有效的方法優化製成。Item 機理性地探討甲醇及乙醇氧化反應於鉑二元與鉑錫三元 (銀、銅、釕)合金觸媒(2020) 秦宇; Chin Yu此次研究主要探討甲醇及乙醇氧化反應（MOR/EOR）作用於碳黑XC-72上的金屬觸媒PtM/PtSnM（M = Ag，Cu，Ru）。所有合金觸媒都以含浸法合成，利用能量色散X射線光譜儀 (EDS)、粉末式X光繞射分析儀 (XRD) 及X光光電子光譜儀 (XPS) 來分別鑑定元素組成，晶格結構和各金屬氧化態。電化學實驗以循環伏安法 (CV) 檢測甲醇、乙醇氧化反應 (MOR/EOR) 活性以及合成的催化劑反應活性面積 (ECSA) ，而以計時電流法（CA）檢測合成的催化劑的穩定性。此外，我們採用傅立葉轉換紅外光譜儀 (FTIR) 來研究反應中產生的中間體和產物，以便了解其反應機制。在我們的電化學結果中可以發現Pt3Ag1Sn1具有最佳的MOR活性，但穩定性不佳。Ag的加入改變Pt表面的電子結構，讓甲醇的第一步反應快速進行，但是中間產物CO的脫附反而難以執行；Sn的加入能夠利用其吸附的氧來加速氧化中間產物，釋放活性表面，提升觸媒穩定性。而Pt3Ag1Sn1具有最佳的EOR活性和穩定性，Ag的加入改變Pt表面的電子結構，加強了EOR中的C2路徑反應，不易產生毒化表面的CO吸附，並且產生更強的反應電流；而Sn的加入提高了親氧性，加速了反應的進行，但其對穩定性的正面影響並不明顯。另外利用傅立葉轉換紅外光譜 (FTIR)來判別金屬觸媒的MOR/EOR反應機制，加入不同過渡金屬後產生反應路徑的變化是影響金屬觸媒的MOR/EOR 活性及穩定性的重點。MOR反應中的主要產物為甲醛及甲酸在各觸媒中都有發現；而各觸媒在EOR反應中主要的產物為乙酸，在各觸媒中以C2為主要反應路徑。而不論在MOR或EOR的IR結果中，產物產量最高的觸媒都是Pt3Ag1Sn1。Item 鉑錫與第三元金屬的三元合金觸媒對於乙醇氧化反應表現與機構之探討(2019) 劉念青; Liu, Nien-Ching此次研究主要探討碳黑XC-72上的三金屬觸媒PtSnM（M = Ag，Rh，Pd，Co，Cu）對於乙醇氧化反應（EOR），直接乙醇燃料電池（DEFC）的陽極反應。所有三元合金觸媒都以含浸法合成，利用能量色散X射線光譜儀(EDS)、粉末式X光繞射分析儀(XRD)及X光光電子光譜儀(XPS) 來分別鑑定各元素的組成，晶體結構和氧化態。電化學實驗以循環伏安法(CV) 檢測合成的催化劑以研究反應活性面積(ECSA) 和乙醇氧化反應(EOR) 活性，而以計時電流法（CA）檢測合成的催化劑的穩定性。此外，我們採用傅立葉轉換紅外光譜儀(FTIR) 來研究反應中產生的中間體和產物，以便了解其反應機制。在我們的電化學結果中可以發現PtSnAg和PtSnCu具有更好的EOR活性和穩定性，其中PtSnAg具有最佳的EOR活性和穩定性;它們的催化性能的提高可以歸因於添加了Ag和Cu導致Pt0/ Ptn +的比例增加。我們在最後改變了電化學反應中最佳的三金屬PtSnAg的組成，並發現了具有最佳EOR性能的催化劑Pt3Sn1Ag1。另外在傅立葉轉換紅外光譜(FTIR) 通過主要產物為形成乙酸的四電子氧化路徑來判別PtSnM上的EOR機制。Item 鉑錫合金觸媒對於乙醇氧化反應表現與機構之探討(2017) 曾彥程; Tseng, Yen-Cheng本實驗主要探討Pt及PtSn合金觸媒對於乙醇氧化反應的催化活性與觸媒穩定度，並分析其產物及反應機構。以含浸法合成觸媒，並利用粉末繞射分析儀 (XRD) 、能量散射光譜儀 (EDS) 及X光光電子光譜 (XPS) 鑑定觸媒的晶格結構、元素組成以及各元素氧化態。以電位儀利用循環伏安法 (CV) 及計時安培法 (CA) 檢測觸媒在乙醇氧化反應中的反應活性表面積，催化活性與穩定度，最後再以傅立葉紅外光光譜儀分析反應後產物，推測反應途徑。在實驗的結果中我們觀察到，因Sn的加入會對Pt的氧化態造成影響，可以幫助乙醇吸附以及反應的活性與穩定度。實驗結果中發現合金的表現確實都比單金屬Pt來的好，而在不同比例的PtSn合金中以Pt5Sn1的表現最佳。另外在紅外光譜儀的結果中顯示乙酸為主要的反應產物，也間接說明了釋出4電子的C2路徑為乙醇氧化反應的主要反應途徑。