學位論文
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Item 機理性地探討甲醇及乙醇氧化反應於鉑二元與鉑錫三元 (銀、銅、釕)合金觸媒(2020) 秦宇; Chin Yu此次研究主要探討甲醇及乙醇氧化反應（MOR/EOR）作用於碳黑XC-72上的金屬觸媒PtM/PtSnM（M = Ag，Cu，Ru）。所有合金觸媒都以含浸法合成，利用能量色散X射線光譜儀 (EDS)、粉末式X光繞射分析儀 (XRD) 及X光光電子光譜儀 (XPS) 來分別鑑定元素組成，晶格結構和各金屬氧化態。電化學實驗以循環伏安法 (CV) 檢測甲醇、乙醇氧化反應 (MOR/EOR) 活性以及合成的催化劑反應活性面積 (ECSA) ，而以計時電流法（CA）檢測合成的催化劑的穩定性。此外，我們採用傅立葉轉換紅外光譜儀 (FTIR) 來研究反應中產生的中間體和產物，以便了解其反應機制。在我們的電化學結果中可以發現Pt3Ag1Sn1具有最佳的MOR活性，但穩定性不佳。Ag的加入改變Pt表面的電子結構，讓甲醇的第一步反應快速進行，但是中間產物CO的脫附反而難以執行；Sn的加入能夠利用其吸附的氧來加速氧化中間產物，釋放活性表面，提升觸媒穩定性。而Pt3Ag1Sn1具有最佳的EOR活性和穩定性，Ag的加入改變Pt表面的電子結構，加強了EOR中的C2路徑反應，不易產生毒化表面的CO吸附，並且產生更強的反應電流；而Sn的加入提高了親氧性，加速了反應的進行，但其對穩定性的正面影響並不明顯。另外利用傅立葉轉換紅外光譜 (FTIR)來判別金屬觸媒的MOR/EOR反應機制，加入不同過渡金屬後產生反應路徑的變化是影響金屬觸媒的MOR/EOR 活性及穩定性的重點。MOR反應中的主要產物為甲醛及甲酸在各觸媒中都有發現；而各觸媒在EOR反應中主要的產物為乙酸，在各觸媒中以C2為主要反應路徑。而不論在MOR或EOR的IR結果中，產物產量最高的觸媒都是Pt3Ag1Sn1。Item 鉑錫與第三元金屬的三元合金觸媒對於乙醇氧化反應表現與機構之探討(2019) 劉念青; Liu, Nien-Ching此次研究主要探討碳黑XC-72上的三金屬觸媒PtSnM（M = Ag，Rh，Pd，Co，Cu）對於乙醇氧化反應（EOR），直接乙醇燃料電池（DEFC）的陽極反應。所有三元合金觸媒都以含浸法合成，利用能量色散X射線光譜儀(EDS)、粉末式X光繞射分析儀(XRD)及X光光電子光譜儀(XPS) 來分別鑑定各元素的組成，晶體結構和氧化態。電化學實驗以循環伏安法(CV) 檢測合成的催化劑以研究反應活性面積(ECSA) 和乙醇氧化反應(EOR) 活性，而以計時電流法（CA）檢測合成的催化劑的穩定性。此外，我們採用傅立葉轉換紅外光譜儀(FTIR) 來研究反應中產生的中間體和產物，以便了解其反應機制。在我們的電化學結果中可以發現PtSnAg和PtSnCu具有更好的EOR活性和穩定性，其中PtSnAg具有最佳的EOR活性和穩定性;它們的催化性能的提高可以歸因於添加了Ag和Cu導致Pt0/ Ptn +的比例增加。我們在最後改變了電化學反應中最佳的三金屬PtSnAg的組成，並發現了具有最佳EOR性能的催化劑Pt3Sn1Ag1。另外在傅立葉轉換紅外光譜(FTIR) 通過主要產物為形成乙酸的四電子氧化路徑來判別PtSnM上的EOR機制。