學位論文
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Item 鐵/銥應變能與銀/石墨烯/鈷/銥異向能探討與磁性研究(2019) 謝振源; Hsieh, Chen-Yuan本論文包含兩個研究系統，一個是鐵/銥(111)系統，另一個是銀/石墨烯 /鈷/銥(111)系統。在鐵/銥系統研究中，根據磁光柯爾效應儀量測的結果， 當鐵薄膜厚度為三個原子層時，系統呈現非鐵磁性的行為，當鐵薄膜厚度 大於三個原子層後，磁光柯爾效應儀才量測到磁滯現象，並且磁化強度會 隨著薄膜厚度增加而呈線性增加。搭配低能量電子繞射儀的實驗結果，鐵 薄膜厚度在三個原子層以內時，繞射亮點的圖形是1 × 1結構，代表此時鐵 薄膜為面心立方結構，而隨著鐵薄膜厚度大於三個原子層時，在原來繞射 亮點的附近出現衛星亮點，這樣的結構是 Kurdjumov-Sachs 組織，即體心 立方(110)與面心立方(111)重疊的結構。由於結構上有所變化，而這變化在 一般情況下會是一個連續變化，所以系統結構會有一定的伸張或收縮，故 利用應變能計算做為理論模型，發現當系統累積的應變能大於鐵的面心立 方結構之表面自由能時，鐵薄膜無法再繼續成長面心立方結構，此時結構 的成長會變回塊材應有的體心立方結構。 在銀/石墨烯/鈷/銥系統研究中，利用歐傑電子能譜儀量測各層的歐傑 訊號，繪製出不同結構對歐傑訊號圖，來判斷銀和石墨烯經由熱退火後會 移到鈷薄膜的上方。而由於電子在移動的時候會因為非彈性碰撞有所影響， 故利用歐傑電子能譜儀量測到的鈷歐傑訊號做模擬，發現鈷薄膜到七個原 子層都還是層狀結構，因為石墨烯與非磁性覆蓋層接觸會改變異向能，故 利用磁光柯爾效應儀量測系統磁性，發現鈷薄膜的垂直磁化層厚度增加， 並利用異向能計算公式發現介面異向能從沒有銀的 1.59 mJ/m2 提升為 3.12 mJ/m2。希望從異向能提升來推測整個系統是具備 Dzyaloshinskii−Moriya Interaction，故將利用計算出的異向能數值帶入出 Dzyaloshinskii−Moriya interaction 造成的局部反向場的方程式進行計算，在計算的過程中得到上 下 介 面 的 Dzyaloshinskii−Moriya 密度值 ， 建 構 出 不 同 厚 度 下 Dzyaloshinskii−Moriya Interaction 造成的局部反向場的數值變化。 期望能藉由各項數值計算來量化不同情況下的系統並搭配實驗結果來推演 至其它系統上，且提供預期系統會有何種物理現象的一個計算管道。在結構出 現應變的系統上，利用應變能計算將結構轉變的厚度計算出來，在磁性系 統中，利用異向能計算得出垂直磁化層數，並搭配 DMI 計算，將系統磁性 要考慮的因素納入，完善磁性薄膜的理論計算。Item 二維材料石墨烯與過渡金屬雙硫屬化合物之光譜性質研究(2014) 沈稚強; Chih-Chiang Shen我們量測摻雜三聚氰胺分子的石墨烯薄膜及單層過渡金屬硫屬化合物(MoS2,MoSxSey)薄膜樣品的兆赫波吸收能譜與橢圓偏光光譜，探究這些樣品的電荷傳輸行為與電子結構。我們使用化學氣相沉積法(CVD)與電化學剝離法(ECE)製作摻雜三聚氰胺分子的石墨烯薄膜樣品，並以化學氣相沉積法製作單層過渡金屬硫屬化合物薄膜樣品。 我們發現摻雜後的石墨烯薄膜樣品，在頻率位置155 cm-1有一個吸收峰，此應與摻雜了三聚氰胺分子後所造成的晶格結構無序性有關。此外，居德電漿頻率(摻雜後的石墨烯薄膜與單層二硫化鉬薄膜分別為21和7 THz) 隨著溫度降低而下降，載子的鬆弛時間(13和26 fs)並不隨著溫度改變有顯著的變化。這些結果顯示摻雜後的石墨烯薄膜與單層二硫化鉬薄膜樣品具有半導體的特性。 此外，以電化學剝離法製作的石墨烯薄膜樣品，其居德電漿頻率大於使用化學氣相沉積法製作的樣品。相反的，以電化學剝離法製作的石墨烯薄膜樣品，其載子的鬆弛時間(10 fs)短於使用化學氣相沉積法製作的樣品(84 fs)。有趣的是，單層MoSxSey薄膜樣品的居德頻率由6.5到8 THz，載子鬆弛時間從19到26 fs。 我們發現以化學氣相沉積法製作的石墨烯薄膜樣品，其吸收能譜在紫外光頻率波段具有一個不對稱的Fano共振吸收。這個吸收峰主要是激子在能帶間的躍遷。相較於未摻雜的樣品，摻雜後的石墨烯薄膜樣品，吸收峰的頻率位置呈現藍移的現象。以電化學剝離法製作的石墨烯薄膜樣品，其吸收能譜的波形較為對稱。我們推測此與使用不同的成長方式，改變了石墨烯薄膜樣品的電荷分佈有關。此外，單層MoSxSey薄膜樣品具有直接能隙(二硫化鉬和二硒化鉬分別為1.95 和 1.62 eV)。二硫化鉬和二硒化鉬的激子束縛能分別為0.28和0.24 eV。Item 高分子聚合物製備石墨烯(2012) 潘思如; Sz-Ru, Pan石墨烯具有眾多優異特性，於近幾年蓬勃發展，無論是針對其理論特性亦或是實驗量測皆掀起一陣熱潮，其優異特性如超高電子遷移率、電導率、熱導率、透光性及機械特性等，將被廣泛應用於各學界，亦因石墨烯擁有眾多特性，促使本實驗對其進行探究。 石墨烯製備方法許多，除最先利用膠帶之機械剝離法，發現了單層石墨烯外，另有其他眾多方式，如：氧化還原法、化學氣相沉積法、碳化矽延展生長法等，以及於2010年發表至Nature期刊初次利用固態碳源製備石墨烯之方法，本實驗石墨烯製備方法即採用固態碳源製備石墨烯。 本實驗利用高分子聚合物PMMA塗佈於完成預處理之25 m厚的銅箔上並進行烘烤後，將處理完成之樣品置於紅外線黃金鍍膜快速升溫加熱爐（RTA）中，執行石墨烯高溫製程，藉由調控製程溫度、塗佈轉速、氣體流量、降溫條件等製備環境之操控以製備石墨烯。 使用銅箔與PMMA作為基板與碳源，除了銅箔取得容易，其還具有催化碳分子堆積於銅箔表面之特性，而固態碳源PMMA亦是實驗材料中容易取得之材料，利用PMMA成功製備出石墨烯，可藉以推廣應用至各項含碳物質，生活環境中眾多物質皆有機物，可取之運用做為製備石墨烯之碳源。 本實驗製備石墨烯之過程，藉由縝密之實驗條件改善後，本實驗結果成功製備石墨烯成膜於銅箔表面，將樣品進行轉移至載玻片，利用拉曼光譜儀檢測樣品品質與層數，可成功生成單層與雙層石墨烯，表面型態則藉由光學顯微鏡進行檢測。Item 化學氣相沉積法合成石墨烯(2012) 曾咨耀; Tzu-Yao Tseng近年來隨著科技不斷進步，人類生活與科技更是密不可分，半導體與電子元件更是蓬勃發展。於半導體與電子元件逐漸縮小化之製程條件要求下，以往元件縮小技術面臨重大挑戰，此時直接製程微小奈米結構成為另一種趨勢。包括奈米碳管、奈米線與近年熱門新興材料石墨烯。其特有準二維結構與快速電子飄移率更是備受大家矚目。 有別於2010年諾貝爾獎得主在2004年所發表機械撥離法，也就是於高定向熱解離石墨（HOPG）中，運用膠帶反覆黏貼，機率性取出單層石墨烯。然而因取之不易，故無法針對工業上之應用進行量產。故本實驗採用化學氣相沉積法（CVD），利用過渡金屬銅箔當作催化金屬，於銅箔表面沉積石墨烯，並轉移至所需基板上。 根據2009年由美國德州大學R. S. Ruoff所率領之研究團隊在Science期刊發表，利用化學氣相沉積法於過渡金屬「銅」上合成95%以上單層石墨烯，因銅之自我限制機制，故當石墨烯完全覆蓋表面後將不再繼續沉積雙層甚至多層石墨烯。 相較於單層石墨烯快速之電子飄移率，雙層至十幾層有更多於單層石墨烯之自由電子數，更有利於較高導電效率之應用發展。因此我們研究溫度、壓力與氣體流量比例對石墨烯樣品結構與層數改變之影響。利用拉曼光譜分析儀分析品質與結構缺陷。 轉印製程中，我們利用PDMS支撐石墨烯並蝕刻銅箔，轉移至載玻片上。利用原子力顯微鏡與四點探針觀察厚度與其片電阻。Item 化學氣相沉積石墨烯轉移方式的改良以及元件的製作(2014) 蕭博唐; Po-Tang Hsiao在氣相沉積的石墨烯元件製備中，一般都會使用甲基丙烯酸甲酯（Polymethylmethacrylate，PMMA）作為轉移用的中間介質，但如何去除PMMA、光阻等聚合物的殘留物，避免影響石墨烯電性、鍵結等性質，一向是一個重要課題。我們發展出一種製程，透過舉離、壓印等方法盡可能地減少聚合物在製程中的參與，並用以製備石墨烯場效應電晶體、懸浮石墨烯奈米線等元件，並透過電性量測與拉曼光譜驗證石墨烯元件的品質。Item 懸浮石墨烯奈米元件製作與量測(2014) 梁伯維石墨烯具極高的載子遷移率，可望成為與矽互補的明星材料。本實驗發展了一種懸浮石墨烯元件的製作方法，利用金屬鉻作為支撐層來轉移石墨烯,取代傳統的 PMMA 轉移方法，並製作多種尺寸的石墨烯電晶體，可以利用側閘極電壓改 變元件的載子密度。其中300 nm 寬 100 nm 長的石墨烯元件，表現了大尺寸的石墨烯的傳輸性質；60 nm 寬 80 nm 長的石墨烯元件，顯示源極與汲極端偏壓變化會改變汲極端的傳輸特性；50 nm 長 6 nm 寬的石墨烯元件，表現了傳統半金氧場效電晶體的性質，其低溫下的電流開關比可到 600，並顯現出因寬度侷限而打開的能隙。Item 石墨烯作為透明導電膜之應用(2013) 陳沐谷; Mu-Ku Chen自2004年石墨烯被以膠帶機械式剝離法發現以後，這個新奇的材料風靡了整個世界，許多製備石墨烯之實驗方法也如雨後春筍般冒出，諸如機械剝離法、晶體外延生長法、化學氧化石墨還原法、化學氣相沉積法與固態裂解法，製程進步與穩定使得石墨烯應用方面亦日漸茁壯，石墨烯極為透明、可導電、優異的機械特性與可任意彎折，由於這些特性使得石墨烯被廣泛地應用於可撓式透明導電薄膜，在觸控面板、液晶顯示器、有機發光二極體與太陽能板等領域相較於目前的銦錫氧化物，石墨烯具有相當地優勢。 本實驗是以石墨筆之粉末為固態碳源，在900°C高溫下調控通入之氫氣與氬氣流量比例製備石墨烯，所製備出石墨烯品質缺陷極少，且可見光穿透率可達87%，使用10 M硝酸與10 mM四氯金酸以體積比4：1混合對石墨烯進行摻雜，使得氫氣流量比例為50%之石墨烯片電阻由800 Ω／下降至131.8 Ω／，下降幅度達80%。 於應用方面，將所製備之石墨烯當作透明導電薄膜，以最簡便的方式組裝成四線電阻式觸控面板，可達到可重複使用、可定位觸碰位置、多種彎曲程度與彎曲時重複使用等功用。 科技與人類日常生活習慣一直在互相配合改變，而石墨烯在未來消費性電子產品上的應用具有可任意彎曲之絕對優勢，此為石墨烯取代ITO成為主流透明導電膜之關鍵，提供更進步與便利的產品於我們生活之中。Item 石墨烯場效電晶體製作及特性研究(2013) 陳萬暉; Wan-Huei Chen現今科技發展日新月異，一日千里，電晶體製程逐漸縮小化，且根據「摩爾定律」，於未來2020年閘極製程長度預估為7.4 nm，而首當其衝之問題則為矽製程之物理極限，因此必須尋找新穎材料代替矽，近年來對於下一世代半導體研究主題如：奈米碳管（Cabon Nanotube）、奈米線（Nanowires）與石墨烯等等。因石墨烯具有高電子遷移率、良好熱導率與準二維結構之優異特性，故本實驗將選擇石墨烯作為代替矽之新興材料。 因單層石墨烯為零能隙材料，故本實驗為利用化學氣相沉積法製備少層石墨烯，並藉由TRT轉印至基板，並利用諸多儀器測量其特性，而本實驗所製備之石墨烯其透明度為91.5%、片電阻為2.62 ± 0.48 kΩ/sq、2D/G為0.81與D/G為0.09。 有別於其它文獻，本實驗將石墨烯應用於場效電晶體，所利用方式為金屬光罩加上脈衝雷射蝕刻，其製作方式簡單、速度快且成本花費低廉，最後再將石墨烯場效電晶體量測其電性。Item 硒化銦-石墨烯異質結構電導的第一原理研究(2019) 蔡晴羽; Cai, Sylvia Qingyu這項研究是針對一系列由單層硒化銦（SL-InSe）和單層石墨烯（SLG）組成的凡德瓦異質結構所進行的第一原理研究。研究過程中，依照硒化銦與石墨烯層間不匹配（Mismatch）的邊界形貌將一系列異質結構量子元件劃分成兩類，以探究其性質差異並進行計算。 本研究關注的是硒化銦-石墨烯異質結構的量子傳輸特性，所有計算模擬的理論基礎結合了密度泛函理論（DFT）與Keldysh非平衡格林函數（NEGF）理論。進階的量子傳輸計算由Nanodcal完成，Nanodcal是一種基於NEGF-DFT理論方法的計算工具，本研究中使用的所有建模與計算工具包括：VASP，VESTA，Device Studio和Nanodcal。研究結果呈現出所選系列中硒化銦-石墨烯異質結構的量子傳輸趨勢。Item 直接生長大面積石墨烯作為深紫外光發光二極體之透明電流擴散層(2018) 王建鑫; Wang, Chien-Hsin石墨烯(graphene)由碳原子與相鄰碳原子以共價鍵sp2軌域混成，排列呈六角形蜂巢結構之二維材料，其具有高載子遷移率、高光穿透率、低電阻率與高熱導性等優點，而最為顯著之優勢為於紫外光波段具有高穿透度，故本研究發展石墨烯應用於發深紫外光之發光二極體(UVCLED)作為透明電流擴散層(TCE)。然而發展石墨烯作為透明電流擴散層其關鍵需克服與深紫外光發光二極體表層材料之接觸問題。 本論文提出藉由原子層化學氣相沈積(ALD)進行沉積氧化鎳作為緩衝層以降低蕭特基能障，並改善接觸電阻不佳問題。而在本論文中致力於發展直接生長之大面積石墨烯，研究使用電漿輔助式化學氣相沉積(PECVD)，藉由鎳薄膜作為金屬催化劑直接成長石墨烯於目標基板，省去傳統石墨烯應用之轉印步驟，以利量產之可行性，同時也使得製程溫度降低以符合深紫外光發光二極體晶片之熱積存(thermal budget)。最後於深紫外光發光二極體之p型氮化鎵上完成氧化鎳緩衝層之沉積與約為四層直接生長之石墨烯，並測得其接觸電阻值ρc = (2.29 ± 0.73) × 10-1 Ω-cm2，且石墨烯/氧化鎳於280 nm深紫外光穿透度仍具有62.1%，得此為一具潛力以取代銦錫氧化物(ITO)作為深紫外光發光二極體之電流擴散層材料。